Özet:

Bu çalışmada, modifiye edilmiş kompleksleştirme yöntemi ile Ce-O katalizörleri hazırlanmış ve seçici katalitik oksidasyon ile elementel kükürt eldesindeki aktiviteleri araştırılmıştır. Katalizör sentezinin son basamağı olan kalsinasyon işlemi farklı sıcaklıklarda (300 oC, 350 oC, 400 oC ve 450 oC) gerçekleştirilerek kalsinasyon sıcaklığının katalitik aktiviteye etkisi incelenmiştir. Ce-O katalizörleriyle aktivite testleri 250oC sıcaklık ve farklı O2/H2S oranlarında sabit-yatak reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. Farklı sıcaklıklarda kalsine edilen bütün katalizörlerin XRD desenlerinde yığın fazın “cerianite” kristal yapısında ve stokiyometrik olmayan oranda O2 bulundurduğu (CeO2-x) gözlenmiştir. Ce-O katalizörlerinin XPS analizi bu sonucu desteklemiş, katalizör yüzeyinde seryumun çoğunlukla +4 ve beraberinde +3 değerlikte bulunduğunu göstermiştir. Bütün Ce-O katalizörleri ile oldukça yüksek elementel kükürt seçiciliği (≥%97) elde edilmiştir. Bununla beraber, H2S seçici oksidasyonunda en uzun süre aktiviteyi (%69 H2S dönüşümü) 350 oC’da kalsine edilen Ce-O–350 katalizörü göstermiştir. Katalizörlerin kalsinasyon sıcaklığının düşmesi katalitik aktivitede yükselme ile sonuçlanmıştır. Kalsinasyon sıcaklığının düşmesi Ce-O katalizöründe oksijen hareketliliğini etkileyerek daha uzun süre katalitik aktivite göstermesine neden olmuştur. 

Anahtar Kelimeler: