Abstract:

Yürütülen çalışmada, Cr-MCM-41 katalizörlerine Ca eklenmesinin, katalizör üzerindeki kromat türlerinin dağılımına ve katalizör aktifliğine etkileri araştırılmıştır. Çalışmada öncelikle farklı kalsiyum kaynakları (CaCO3, CaCl2, Ca(NO3)2) kullanılarak emdirme yöntemi ile katalizörler sentezlenmiştir.  İzobütan dehidrojenasyonunda en aktif kromat türü olarak bilinen monokromatlar, CaCO3 tuzu kullanılarak sentezlenen katalizörde belirlendiğinden çalışmanın ilerleyen bölümlerinde CaCO3 tuzu kullanılmıştır. Hidrotermal yöntemle sentezlenen katalizörlerde Ca emdirilmeden önce yapıda bulunan mono- ve di- kromat miktarlarında azda olsa bir artış gözlenmiştir. Emdirme tekniği ile sentezlenen katalizörlerde ise yapıda olmayan monokromat türlerinin Ca eklemeden sonra yapıda oluştuğu tespit edilmiştir. Farklı Ca/Cr (kütle/kütle) oranlarında yürütülen çalışmalarda Ca/Cr oranının 0,65 olduğu durumda, monokromatlar içindeki O-Cr(VI) bağlarını gösteren pikin (380 nm) diğer katalizörlere göre daha şiddetli olduğu DR-UV-vis analizlerinden görülmüştür.  Katalizör yüzey bileşimleri incelendiğinde en yüksek Cr/Si oranı yine bu katalizörde belirlenmiştir. Ca/Cr oranı 0,65 olacak şekilde emdirme ve hidrotermal sentez yöntemlerine göre sentezlenen katalizörlerin katalitik test çalışmaları 873K sıcaklık ve atmosferik basınçta gerçekleştirilmiştir. Bu testlerde yan reaksiyon ürünlerinin gözlenmemesi, katalizörleri izobüten seçiciliği yönünden ayrıcalıklı konuma getirmiştir. Emdirme ile sentezlenmiş katalizör yüzey alanında (Cr-MCM-41-EM) Ca ilavesi ile önemli bir azalış olmasına rağmen izobütan dönüşüm değerlerinin korunması,  yapıda oluşan aktif monokromat türleri ile açıklanmıştır. 

Keywords: